聊到对角色的理解时,青中年高适的配音演员杨天翔表示“年轻的高适看上去不起眼,但他其实有自己的坚持”,而青中年李白的配音演员凌振赫则这样评价李白“为什么管李白叫诗仙,是因为他能量太大了,他的悲喜是说来就来的”。而对于片中李白和高适的关系,导演谢君伟表示“就是这样两个性格完全不同的人,成为了一生的好友”,邹靖导演也称“他俩在一起有很强的戏剧冲突和对比”。值得一提的是,这是闫妮首次挑战一人分饰两角,由她饰演的外婆孙玉萍和姨婆孙玉兰虽为孪生姐妹,性格却大相径庭,外婆孙玉萍沉默朴素,姨婆孙玉兰潇洒冷酷,二人剧中性格反差极大,相当考验演员功力,可谓看点十足。此外,《外婆的新世界》演员阵容也十分豪华,不仅有饰演外孙女窦绮的邓恩熙,饰演外婆女儿窦晓静的张瑶,还有姚晨、王珞丹、梅婷、刘琳、李乃文、焦刚等众多实力派演员助阵。由外婆开启的这场旅程,展开了对群像人物的生动刻画,也让观众在烟火气中得到心灵的治愈。